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在由La₂CuO₄钙钛矿氧化物衍生的有缺陷的Cu催化剂上高效电还原为多碳产物

2023-02-09 14:36:50生活专一的悟空

一氧化碳的电化学还原2进入增值燃料和化学原料为储存可再生电力和减少碳排放提供了可持续的途径。目前,Cu是最有前途的材料,能够催化C-C偶

一氧化碳的电化学还原2进入增值燃料和化学原料为储存可再生电力和减少碳排放提供了可持续的途径。目前,Cu是最有前途的材料,能够催化C-C偶联,产生更有价值的多碳产物。

在由La₂CuO₄钙钛矿氧化物衍生的有缺陷的Cu催化剂上高效电还原为多碳产物

然而,笨重的扁平铜通常有利于H2和中文4生产,导致不满意的C2+选择性。为了克服这一挑战,已经利用许多策略来提高Cu的催化性能,包括形态操纵,表面改性,结构重建等。

在这些策略中,结构重建特别令人感兴趣,因为它有望引入结构缺陷,这些缺陷包含丰富的不协调位点,因此有可能催化一氧化碳。2RR效率高。然而,设计先进的催化剂以通过重建实现高密度缺陷并最终引导反应途径仍然具有挑战性。

最近,由高敏锐教授(中国科学技术大学合肥微尺度物理科学国家实验室)领导的研究小组展示了钙钛矿材料在从CO高效生产有价值的多碳化合物方面的巨大潜力。2通过结构重建进行RR。该团队聘请了拉2咄4钙钛矿氧化物作为预催化剂,研究了其在CO作用下的结构演化2RR条件。

通过多种技术分析,他们发现一氧化碳2可以实质性地促进拉遗址在拉的溶解2咄4通过与La氧化物形成络合物,导致钙钛矿结构崩溃,同时Cu位点的还原和重组。所得多晶Cu催化剂(POD-Cu)由多个通过丰度晶界(GBs)相互连接的纳米晶组成。

研究人员观察到,这些GBs可以动力学地捕获和稳定多晶材料中的晶格位错和变形,提供了一种创建具有丰富不协调位点的高能表面的方法。

使用这种富含GBs的POD-Cu催化剂,研究人员对C的法拉第效率达到了~80.3%。2+部分电流密度超过400mAcm的产品-2在流通池电解槽的中性环境中,性能优于传统的CuO衍生Cu(OD-Cu)对应物。

通过结合结构和光谱研究,该团队将POD-Cu的优异催化活性归因于丰富的缺陷和不协调位点,这些位点被结构重建产生的高密度GB捕获和稳定。

研究人员认为,这些位点可以结合关键的一氧化碳。广告中间体更强,这不仅促进了相邻CO二聚化的可能性广告物种但也在很大程度上抑制了H2通过限制H的访问而进化广告中间体到活性位点。

这项研究展示了钙钛矿材料通过CO高效生产有价值的多碳化合物的前景2RR电化学。研究人员预计,这些结果可能会立即用于下一代CO的设计。2基于柔性高效钙钛矿材料的RR催化剂,有助于CO大规模生产有价值的多碳化合物2电解。

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